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A su regreso a la península, se le dio el mando de la fragata [[Fragata Princesa de Asturias|''Princesa de Asturias'']], con la que participó en el bloqueo de [[Manzanillo (Cuba)|Manzanillo]] y de [[Montecristi|Monte Cristi]], aunque no por mucho tiempo, pues siendo bien conocido de sus superiores, se le asignó el mando en el Ministerio de Marina, como jefe de personal.
Durante la guerra entre [[Bolivia]], [[Chile]], [[Ecuador]] y [[Perú]], por un lado, y España, por el otro ([[1864]]-[[1866]]), dirigió la escuadra española a bordo de la [[Fragata blindada Numancia|fragata ''Numancia'']] y bombardeó la ciudad y [[Puerto (navegación)|puerto]] de [[Valparaíso]], habiendo dado un preaviso de cuatro días para su evacuación, lo que permitió retirarse a las unidades [[Gran Bretaña|británicas]] y [[Estados Unidos de América|estadounidenses]] que se encontraban en el puerto. A continuación atacó las fortificaciones del [[Puerto (navegación)|puerto]] del [[Callao]] ([[2 de mayo]] de [[1866]]). El Callao se defendió con fiereza conhasta cincuenta cañones, de Armstrong, Blakely y Parrott en su mayoria, distribuidos en multiples baterias, todos bajo la dirección del ministro de guerra del Perú, José Gálvez. La batalla duró cuatro horas y media, conque las naves Españolas manteniendo una distanciabaterías de casitierra unfueron kilómetro y medio para evitar contacto con bombas submarinas colocados por cuatro engenieros navales norteamericanos días antesdestruidas. En Porese suerte Peruana, una pesada bala de un cañon Armstrong de 500 libras cayó en el cuarto de máquina de vapor de la fragata [[Fragata blindada Villa de Madrid| ''Villa de Madrid'']], la cual tuvo que retirarse. Otra bala cayó en el hombro de Don Casto, heriendolo de gravedad.momento Don Casto ordenó finalizar el ataque, con dos de sus cinco buques averiados y herido en su camarote. También dio orden de ''suba la gente a las jarcias y se den los tres vivas de ordenanza antes de retirarnos'', al entender que había cumplido su propósito. Esa declaración de Don Casto fue enviado al ministro británico en Lima. Como consecuencia de esa campaña se divulgó de forma extraordinaria una frase que se le atribuye, con distintas formulaciones: ''[[honra sin barcos|Más vale honra sin barcos que barcos sin honra]]''. Toda la batalla fué observada por marineros norteamericanos y el ministro de los Estados Unidos en el Perú, Alvan Hovey, desde la fragata [[Fragata blindada Powhatan| ''Powhatan'']]. Según el informe escrito por el capitán Thomas M. Brasher, "Los Peruanos dispararon los últimos tiros," mientras la escuadra Española se retiró hacia la isla San Lorenzo. Brasher fue comandante de la llamada "Escuadra norteamericana del Pacífico." Según su informe enviado a Washington, de las cincuenta cañones del Perú, cuarenta y cinco quedaron en buenas condiciones para disparar todavía. Dijo que ningún cañon fue destruido por fuego española, sino por accidentes. En el accidente más grave, murieron José Gálvez y otros veinte seis personas cuando se cayó una bala pesada encima de pólvora y municiones. El Perú ganó la batalla del Callao, en la opinión de todos los observadores extranjeros, pero a costo de su lider político liberal de mas talento. Don Casto Méndez Núñez se recuperó de sus heridas y dividió su escuadra en dos. Las fragatas con mas necesidad de reparaciones fueron enviadas a las Filipinas, mientras las demás partieron a puertos neutrales de Brazil y Uruguay.
Fue ascendido a [[teniente general]] en [[1867]], ascenso al que rehusó.
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