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El [[17 de julio]] de [[1936]] ostentaba el rango de [[teniente coronel]] y comandaba a las tropas [[Regulares]] de [[Melilla]], la primera ciudad en sumarse al [[Golpe de Estado en España de julio de 1936|golpe de Estado que dio lugar a la Guerra Civil]]. Dentro de la sublevación, su primera acción fue la ocupación del aeródromo de Tauima.
Tras cruzar el Estrecho de Gibraltar y llegar a la [[Península ibérica]], quedó a cargo de una Columna. Al mando de ésta conquista [[Santa Olalla]] y [[Maqueda]] (entrando en la [[provincia de Toledo]]), para a continuación ocupar [[Escalona del Alberche|Escalona]], [[Olías del Rey]], [[Yuncos]] e [[Illescas]], siendo recompensado con la [[Medalla Militar (España)|medalla militar individual]]. En esta línea de avance participa en la [[Asedio del Alcázar de Toledo|liberación del Alcázar de Toledo]]. Es considerado por [[Ricardo de la Cierva]] como la ''flecha más rápida'' del [[Ejército franquista]], dando muestras de sus conocimientos militares en la [[Ciudad Universitaria de Madrid]], junto con [[Carlos Asensio|Asensio Cabanillas]]<ref>[[Ricardo de la Cierva]] ([[1976]]); ''La Historia se confiesa, España 1930-1977'', [[Editorial Planeta]] Barcelona, ISBN-84-320-3300-6, tomo 10, pág. 101 </ref> Los legionarios y regulares que forman “[[la Mano Negra]]” -sobrenombre de la [[13.ª División del Ejército Franquista|13.ª División franquista]]- constituyen las [[Fuerzas de choque]] más capacitadas del [[Bando sublevado]].<ref>[http://morirenespana.blogspot.com/2007/06/la-mano-negra.html Morir en España: La ''Mano Negra''] La 13.ª División era considerada una unidad de élite, quizá la más prestigiosa y con más bajas del resto de unidades franquistas. Era conocida como la "mano negra", por el símbolo de su divisa</ref> Durante la [[Segunda batalla de la carretera de La Coruña]] (diciembre de [[1936]]), su columna atacó desde [[Villaviciosa de Odón]] hacia [[Boadilla del Monte]], y más adelante atacó hacia [[Majadahonda]].
En febrero de [[1937]] vuelve otra vez al ataque y en la [[batalla del Jarama]] realiza un duro asalto el puente del ''Pindoque'', abriendo el paso del [[río Jarama|Jarama]] a Carlos Asensio] y a [[Eduardo Sáenz de Buruaga|Sáenz de Buruaga]], y con cerrando el paso de las fuerzas gubernamentales que atacaban. Durante la [[batalla de Brunete]], los efectivos del [[Bando sublevado]] apenas llegaban a 7.000 hombres dispersos, con la 13.ª división del general Barrón como reserva general.<ref>[[Ricardo de la Cierva]] (2000); ''Franco, la historia'', Editorial Fénix, Madrid, <small>ISBN-84-88787-34-0</small>, pág. 349</ref> Barrón y su división sostuvieron en Brunete durísimos combates con la [[11.ª División del Ejército Popular de la República|11.ª División republicana]] de [[Enrique Líster|Líster]], sumando ambas unidades un escalofriante número de bajas durante los combates.<ref>[[Hugh Thomas]] (1976), ''Historia de la Guerra Civil Española'', pág. 771</ref> A comienzos de [[1938]], después de la ruptura del [[Batalla de Teruel|cerco de Teruel]], se incorpora al [[Cuerpo de Ejército Marroquí]] y toma parte destacada en la [[Ofensiva de Aragón]], ocupando [[Puebla de Albortón]] y [[Codo]], y llega a desbordar [[Belchite]] por el norte. El [[16 de marzo]] su división colabora con otras unidades franquistas y cercan a las [[Brigadas Internacionales]] en [[Caspe]], ciudad que cayó al anochecer del día 17 después de duros combates.<ref>[[Hugh Thomas]] (1976), ''Historia de la Guerra Civil Española'', pág. 860.</ref> El 22 de marzo la 13.ª división cruza el [[río Ebro]] por [[Quinto]], estableciendo una cabeza de puente, avanza hasta alcanzar el [[río Cinca]], [[Fraga (Huesca)|Fraga]] y, posteriormente, [[Batalla de Lérida (1938)|conquista la ciudad de Lérida]], donde entabla un combate con la [[46.ª División del Ejército Popular de la República|46.ª División]] de "[[El Campesino]]".<ref Name=Lleida>[http://permezzo.blogspot.com/2011/04/la-batalla-de-lleida.html Batalla de Lleida (1938)]</ref> Volvería a tener un destacado durante la [[Batalla del Ebro]] y la [[Ofensiva de Cataluña]].
El [[1 de febrero]] de [[1939]] el coronel republicano [[Segismundo Casado]] entabla negociaciones para la capitulación de [[Madrid]], exigiendo como garantía una carta del general Barrón, a quien conocía, a fin de no ser víctima de engaños. El [[6 de febrero]], desde el puesto de mando donde dirigía las últimas operaciones de la campaña de Cataluña, Franco dictó sobre la marcha aquella carta con 10 condiciones que teóricamente deberían cumplir los republicanos para efectuar la rendición.<ref>[[Luis Suárez Fernández]], ''Franco'', pp. 111-112.</ref>
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