ElA 1 de juliocomienzos de 2008 asumiófirmó el cargo decomo entrenador del [[Ajax Ámsterdam]]; para las siguientes cuatro temporadas. En la primavera se había publicado un informe de [[Uri Coronel]], en el cual se criticaba a la directiva del club por su escaso éxito.<ref>{{cita web |url = https://es.uefa.com/insideuefa/news/01ca-0f84cea57f02-54a54562ed2d-1000--un-nuevo-puesto-para-cruyff-en-el-ajax/ |título = Un nuevo puesto para Cruyff en el Ajax |sitioweb = UEFA |fecha = 20 de febrero de 2008 |fechaacceso = 16 de abril de 2021 }}</ref> Esto ocasionó la dimisión del director técnico, el director general y el presidente del consejo de administración, por lo que la situación estaba muy cambiada cuando asumió su cargo el 1 de julio de 2008.<ref name="Van Basten entrenará al Ajax">{{Cita web |url=http://deportes.elpais.com/deportes/2008/02/22/actualidad/1203668524_850215.html |título=Van Basten entrenará al Ajax después de la Eurocopa |autor=[[Agencia EFE]] |fecha=22 de febrero de 2008 |sitioweb=[[El País (España)|El País]]}}</ref> pero trasTras completar una discreta temporada, el 6 de mayo de 2009 dejó el banquillo ''ajacied'', debido a que no consiguió los objetivos trazados al inicio de la temporada: conquistar el título o clasificarse para las preliminares de la Liga de Campeones (el Ajax terminó 3º en la [[Anexo:Eredivisie 2008/-09|Eredivisie]], a un punto del 2.º). Dimitió a falta de una jornada porque ya no podía quedar en segundo lugar.<ref>{{cita web |url = https://www.eurosport.es/futbol/eredivisie/2008-2009/van-basten-deja-el-ajax_sto1930582/story.shtml |título = VAN BASTEN DEJA EL AJAX |fecha = 6 de mayo de 2009 |fechaacceso = 16 de abril de 2021 |sitioweb = Eurosport }}</ref> Debutó con el club el 19 de julio de 2008 en un partido ante el [[VV Noordwijk]] y su debut en la [[Eredivisie]] fue el 30 de agosto de 2008 ante el [[Willem II]].{{Harvnp|Van Basten|Schoon|2021|p=254}} Entrenó al equipo durante 45 encuentros, de los cuales ganó 26, empató 8 y perdió 11.<ref>{{Cita publicación |url=http://hemeroteca-paginas.mundodeportivo.com/EMD03/PUB/2009/05/07/EMD20090507023MDA.pdf |título=Van Basten abandona el Ajax |apellidos=Dekker |nombre=Jasper |fecha=7 de mayo de 2009 |publicación=[[Mundo Deportivo]] |fechaacceso=5 de marzo de 2010 |página=23 |formato=[[PDF]]}}</ref>
En 2011 se anunció como posible entrenador del [[Sporting de Lisboa]] en caso de ganar las elecciones a la presidencia del club [[Bruno de Carvalho]], sin embargo, este fue segundo y no se concretó la operación.<ref>{{Cita web |url=http://www.sport.es/es/noticias/resto-del-mundo/20110329/rijkaard-van-basten/955720.shtml |título=Ni Rijkaard ni Van Basten |fechaacceso=31 de marzo de 2011 |autor=Pinto, Vítor |fecha=23 de marzo de 2011 |sitioweb=[[Diario Sport|Sport]] |urlarchivo=https://web.archive.org/web/20130616203700/http://www.sport.es/es/noticias/resto-del-mundo/20110329/rijkaard-van-basten/955720.shtml |fechaarchivo=16 de junio de 2013}}</ref>
